科研学术

近日，基础与前沿研究院岳秦教授团队在海水提铀领域取得最新进展。相关成果以“Elucidating the Interlayer Regulation Mechanism on Uranium Capture over Octacalcium Phosphate Carboxylate”为题，发表于Advanced Functional Materials期刊上。电子科技大学基础与前沿研究院为第一单位，硕士研究生李任杰为第一作者，岳秦教授为通讯作者。

核能作为一种清洁高效的能源，是实现“双碳”目标的重要路径之一，而铀是核能的主要燃料。海水中估计蕴藏约45亿吨铀，约为陆地已探明铀矿储量的1000倍。然而，海水中铀浓度极低（约3.3 ppb），且以稳定的[UO₂(CO₃)₃]⁴⁻络合物形式存在；同时共存大量竞争离子，导致现有吸附材料捕获动力学缓慢、效率不足，难以满足实际应用需求。

基于化学吸附/反应的提铀过程通常涉及三个步骤：（1）固液界面扩散，（2）材料内部扩散，（3）吸附/反应活性。其中，第三个过程主要受材料本征位点与铀酰离子之间相互作用强弱的影响，而前两个过程则显著依赖于材料的微观结构及其所处的局域化学微环境。针对此，团队系统研究了材料微观结构的限域尺寸及化学微环境对提铀动力学行为的影响规律，并阐明其构效关系。

论文聚焦磷酸八钙层状晶体材料，通过层间工程策略，向磷酸八钙的水合层中插入不同链长的二元羧酸分子，实现了层间距从1.9 nm到2.6 nm的精准调控。扩大的层间距为铀酰离子提供了快速扩散通道，有效抑制了铀酰离子的“钉扎效应”。在此基础上，通过调变有机官能团，实现了层间化学微环境pH值从碱性、中性到酸性的连续调控。研究发现，局域酸性微环境可有效促进海水中[UO₂(CO₃)₃]⁴⁻络合物解离为高活性的[UO₂]²⁺阳离子，后者在带负电的层间快速扩散，并与磷酸八钙迅速反应。凭借扩大的层间距和酸性微环境的协同作用，提铀动力学显著提升。优化后的辛二酸插层磷酸八钙在模拟铀溶液中饱和捕获容量达2820 mg-U/g；在天然海水中作用28天后，捕获量达到34.2 mg-U/g，对竞争金属离子的选择性因子大于20。该研究为海水高效提铀材料的设计提供了新的思路。

论文链接：https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.76557