近日，电子科技大学物理学院杨元杰教授团队在物理类TOP期刊Advanced Photonics上发表了题为“Twist-Angle Matching of Nonlinear Harmonic Generation in a 3R-MoS₂/BIC Metasurface”的研究论文。电子科技大学为论文第一完成单位，物理学院博士研究生高明盛为论文第一作者；物理学院杨元杰教授、张庆研究员、光电学院刘富才教授及中国科学技术大学陈杨教授为共同通讯作者。该研究得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划等项目资助。
图1. 3R-MoS2/BIC复合超表面中转角调控的二次谐波产生机理及转角实验样品
非线性光学过程在光通信、量子光源、超快光子学等领域具有重要应用，其中SHG是最基本非线性过程之一。然而，在纳米尺度体系中，由于非线性材料体积有限以及入射光场强度有限导致光场与物质相互作用较弱，非线性转换效率通常较低。近年来，光学共振超表面被发现够在亚波长尺度内实现强烈的局域电磁场增强，为提升非线性光学效率提供了新的途径。尤其是连续域中的束缚态（Bound states in thecontinuum, BIC）模式，其理论上可实现极高品质因子和显著的局域场增强，从而大幅增强光–物质之间的相互作用。与此同时，低维范德华材料由于其强非线性光学响应，成为非线性纳米光子学研究的重要材料平台。其中，3R相MoS2因其特殊的堆叠方式，导致在层间叠加的低维范德华材料中表现出极强的二阶非线性转换效率。
然而，任意堆叠设计的3R-MoS2/BIC并不能确定性增强非线性转换效率。为了解释这种现象，研究团队发现了晶体本征对称性、超表面宏观对称性之间的多尺度对称性匹配规律。于是，提出了一种新的非线性调控方法，即在具有确定对称性模式分布超表面上覆盖薄层3R-MoS2，通过调控3R-MoS2晶体对称性与超表面结构之间的转角，可以实现倍频转换效率的可重构调控，同时可以实现远场偏振态的动态调谐，并进行了实验验证。
与传统非线性器件中响应一旦由材料和结构确定便难以改变的情况不同，该方法通过调控3R-MoS2与共振结构之间的夹角，可以有效改变材料非线性响应与共振增强模式之间的匹配条件，从而实现二次谐波强度和偏振的连续可控调制。如图2所示，(a)图为机械可重构调控二次谐波的示意图，(b)图为共振响应模式与3R-MoS2晶轴之间的转角调控二次谐波的强度和偏振的仿真数据，(c)图为二次谐波偏振态在庞加莱球面上的映射，(d-f)为三个转角下的实验测试数据，（b-f）中箭头方向表示实验测试数据偏振态方向。这一结果说明，在低维材料/共振超表面杂化体系中，除了材料本征非线性和共振场增强之外，相对转角取向也可以成为调控非线性过程的重要自由度。
图2. 通过机械旋转3R-MoS2与超表面之间的相对取向实现可重构二次谐波
该工作在低维材料与共振超表面耦合体系中揭示了晶体非线性极化方向与共振模式方向之间的角度匹配机制，提出了“机械可重构非线性调控”的新思路。随着低维度料转移技术和共振纳米结构设计加工方法的不断进步，这类体系有望在集成非线性光子学与新型光学信息处理中展现更广阔的应用前景。未来，该研究有望进一步拓展到片上非线性频率转换器、可重构非线性偏振器件、量子光源非线性和光场调控与信息处理等领域。
论文信息：https://doi.org/10.1117/1.AP.8.2.026012
