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基础院崔春华教授团队在JACS发表研究论文
文:隆昶 图:隆昶 来源:基础与前沿研究院 时间:2024-02-20 6002

  近日,电子科技大学基础与前沿研究院崔春华教授课题组联合国家纳米科学中心唐智勇院士、施兴华教授在Journal of the American Chemical Society上发表了题为“Steering the Reconstruction of Oxide-Derived Cu by Secondary Metal for Electrosynthesis of n-Propanol from CO”的研究论文。论文报道了一种Au纳米颗粒调控氧化物衍生铜表面重构行为的策略,增强CO电还原到正丙醇的选择性催化性能。电子科技大学基础院博士后隆昶、国家纳米科学中心万铠玮、上海光源陈雨为共同第一作者。电子科技大学基础院崔春华教授、国家纳米科学中心唐智勇院士、施兴华教授为共同通讯作者。电子科技大学基础与前沿研究院为论文第一作者单位。

  作为燃料和重要的化学中间体,丙醇在铜催化剂上的电化学CO2/CO还原反应中具有重要价值。然而,如何精准调控氧化物衍生铜的表面重构行为至今仍然是具有挑战性的重要科学问题,这极大地限制了选择性合成正丙醇的进展。

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  本研究发现,在CuO纳米片上修饰Au纳米颗粒后,Au纳米颗粒可以精准调控CuO纳米片在失氧重构行为。原位XAS表征与分子动力学模拟结果表明,Au纳米颗粒的存在,可以阻碍表面Cu原子向(111)密堆积重排,并使得Au纳米颗粒附近形成无序度较高的不饱和配位Cu位点。DFT计算与原位Raman表征表明,这些Au纳米颗粒诱导形成的低配位Cu位点有利于CO吸附构型向桥式偏移,使得CO与C2中间体的偶联受到更小的空间位阻阻碍,有利于两者偶联,并最终将CO选择性电还原为丙醇。在优化工况条件下,可实现最高48%的正丙醇法拉第效率和124 mA/cm2的偏电流密度。该工作提供了一种引入第二元金属组分实现精准调控氧化物衍生催化剂重构行为的新策略,有望为材料表面重构行为研究提供新的研究范式和思路。

  该工作得到国家自然科学基金(22072013, 22372027, C.C.; 22202034, C.L.; 12125202, X.S.; 22272020, H.L.)、中国博士后基金(2022M720657, C.L)、中科院先导计划(XDB36000000, X.S.),以及国家重点研发计划(2022YFA1203200, X.S.)资助;得到上海光源、合肥先进计算中心技术支持。 

  论文链接

  https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c11359

  作者介绍

  崔春华,电子科技大学教授、博士生导师。2017年加入电子科技大学基础与前沿研究院,建立分子电化学实验室,旨在通过模型催化剂结合原位电化学谱解决小分子电催化转化相关的科学问题,做无法被AI取代的学术研究。截止目前在Science、Nat. Mater.、Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.等国际期刊上共发表论文90余篇,撰写2部英文著作章节。文章总引用>7400次,引用超过100次论文20篇,单篇最高引用>1000次,H因子42。主持多项国家自然科学基金(面上),参与科技部重点研发计划。担任Nat.Nanotech.、Nat.Catal.、Nat. Commun.、Angew. Chem. Int. Ed.等多个国际期刊审稿人。担任Chinese Chemical Letters编委、Smart Molecules青年编委。 

  隆昶,电子科技大学特聘副研究员。2021年博士毕业于哈尔滨工业大学和国家纳米科学中心,师从唐智勇院士、刘绍琴教授;2021年~2023年在电子科技大学基础与前沿研究院崔春华教授课题组从事博士后工作;2024年受崔春华教授推荐,加入电子科技大学基础与前沿研究院董帆教授课题组工作。研究聚焦能源与环境应用中,电化学表界面物质结构演变及能量转移规律。以第一作者/通讯作者在Sci. Adv.、J. Am. Chem. Soc.、Nat. Commun.、Nano Res. 等国内外主流期刊发表论文7篇,合作论文30余篇,文章总引用1600余次,H因子19。主持国自然青基、中国博士后面上项目,参与国自然面上,中科院先导项目。担任J. Am. Chem. Soc.、Energy & Environ. Sci.、Fundamental Research、Mater. Today. Energy、Next Mater.等多个国际期刊独立审稿人。担任The innovation青年编委。担任电子科技大学博士后联谊会常务理事长。

编辑:李果  / 审核:李果  / 发布:陈伟

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