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材料学院化工新材料团队在Applied Catalysis B: Environment and Energy发表高水平研究成果
文:蒋小丽、张亚刚 来源:材料学院 时间:2024-02-18 8216

  近日,电子科技大学材料与能源学院张亚刚教授化工新材料团队在化学和催化领域一区Top期刊Applied Catalysis B: Environment and Energy上发表了题为“Cation vacancies creation propel pre-oxidation enhancing Nickel hydroxide activity for highly efficient 5-hydroxymethylfurfural upgrading”的研究论文。电子科技大学博士蒋小丽为第一作者,电子科技大学张亚刚教授、北京理工大学李博权研究员、清华大学张强教授为共同通讯作者。电子科技大学材料与能源学院为第一通讯单位。

  该工作开发了由掺杂预催化剂衍生的富空位的VMo-NiOxHy催化剂,通过高效原位生成阳离子空位,充分暴露阳离子空位,加速活性物质(Ni3+–O)的形成。研究阐明了化学组成、结构和性能之间的本质联系,评估了阳离子空位对促进基于多种醇和糠醛底物的电化学生物质催化转化性能。

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  电解水制氢是获取高能量密度氢能最具潜力的途径之一。然而,阳极上的析氧半反应(OER)动力学相对缓慢,高过电位造成该过程能量消耗高。近年来,将阳极上的OER替换为热力学上更有利的小分子氧化反应可以有效降低能耗。例如,将生物质衍生物5-羟甲基糠醛(HMF)催化转化为2,5-呋喃二甲酸(FDCA)与阴极析氢反应(HER)耦合,既能实现节能制氢,又能同时获得高附加值产品。5-羟甲基糠醛氧化反应(HMFOR)发生在催化剂的表面/界面上,缺陷构建是提高电催化剂本征活性的有效方法。阳离子空位由于其独特的电子性质和轨道分布对HMFOR活性的提高起着至关重要的作用。

  该工作提出并建立了一种独特且温和的电化学选择性阳离子去除策略,并构建了富含Mo阳离子空位的VMo-NiOxHy催化剂。在催化过程中,可以充分利用表面空位,有效调节催化剂表面的氧化和还原反应,降低VMo-NiOxHy对活性中间体的脱氢自由能,从而促进Ni2+–OH向活性物种Ni3+–O的预氧化行为。利用多种物理化学表征手段探究并揭示了其催化作用机制,为引入阳离子缺陷来增强预氧化过程和产生活性位点提供了重要的研究参考,也为构建高效的HMFOR催化剂提供了新的思路。

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该工作得到了四川省科技厅重点研发计划面上项目(2023YFG0222)、电子科技大学杰出人才启动经费(A1098 5310 2360 1208)和国家自然科学基金(21464015,21472235)等项目的经费支持。

论文链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337324000973

编辑:李果  / 审核:李果  / 发布:陈伟

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