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基础院董帆教授团队在环境领域Top期刊Environ. Sci. Technol.发表研究成果
文:基础与前沿研究院 图:基础与前沿研究院 来源:基础与前沿研究院 时间:2023-04-10 16115

  近日,在国家重点研发项目、国家杰出青年科学基金/面上项目等的支持下,基础与前沿研究院董帆教授团队在大气污染物净化与资源化领域取得重要进展,开发了一种连续化学吸收和光催化耦合系统,在温和条件下,高效率、高选择性地将烟气中的一氧化氮(NO)还原为高值产物氨(氨是氢能载体和大规模制造化肥的原料)。该系统不仅实现了NO连续净化与高效转化,并且为碳中和污染物深度资源化利用开辟了新的途径。

  研究结果以“Beyond Purification: Highly Efficient and Selective Conversion of NO into Ammonia by Coupling Continuous Absorption and Photoreduction under Ambient Conditions”为题在Environmental Science & Technology期刊发表。基础与前沿研究院李解元特聘研究员与博士研究生王捷琳为论文第一作者,董帆教授为通讯作者。Environmental Science & Technology是国际上环境学科影响力排名第一的学术期刊,本研究是电子科技大学首次以第一通讯单位在该期刊发文,对我校环境学科的发展具有重要意义。

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图1 (a) 连续化学吸收-催化还原耦合系统示意图;(b) 该耦合系统与其他NOx减排技术的优劣对比。

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图2 (a) TiO2和AuNPs-TiO2的产氨效率;(b) 选择性;(c) NO转化率;(d) 长周期稳定性。

  氮氧化物(NOx)主要由化石燃料燃烧和生物质燃烧产生,被认为是主要的大气污染物,严重危害人体健康。选择性催化还原(SCR)技术是目前最主要的NOx减排技术,但其高温、高能耗易导致二氧化碳过量排放,同时,大量氨的消耗降低了该技术的经济价值。近年来提出的NO催化还原(NOxRR)技术,虽然能在高浓度NO氛围中合成氨,但由于NO溶解度低,无法实现NO高效转化。

  鉴于此,本文开发了一种连续化学吸收和光催化还原的耦合系统,在温和条件下,将模拟烟气中的NO高转化率(89%)、高选择性(96%)地转化为资源物质氨。借助乙二胺四乙酸亚铁盐(Fe(Ⅱ)EDTA),将气态NO吸收为溶液中络合态NO;同时引入甲醛(HCHO)作为抗氧化剂,抑制Fe(Ⅱ)氧化成Fe(Ⅲ)。化学吸收与光催化还原耦合实现连续NO还原和Fe(II)EDTA再生。通过原位表征手段阐明了耦合系统的微观反应机理。此外,该系统抗水、抗SO2和抗金属中毒,且能实现90%的氨回收率,能高效应用于烟气实际排放场景。通过对NO的同步吸收和转化,建立了持续高效的催化还原技术,与其他技术相比,该技术在催化NOx净化和高值化方面具有里程碑式的意义。

  在这项工作中,通过持续吸收和光催化耦合系统,提供了一种可持续的NO转化和资源化的新技术。将烟气中NO作为目标污染物,在真实NO排放条件下,实现了高效NO转化以及合成氨。该系统具有优异的抗中毒能力和较高的NH4+回收效率,对烟气中NO的利用具有较强的环境实用性。本文提出的NO循环系统可以作为一种变革性技术,在空气污染物净化和增值利用方面具有较强应用性。  


编辑:助理编辑  / 审核:李果  / 发布:陈伟

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