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电子学院肖旭团队在Nature Communications上连续发表研究成果
文:电子学院 图:电子学院 来源:电子学院 时间:2022-11-13 3517

  近日,我校电子科学与工程学院低维电子信息材料与器件团队在二维过渡金属碳化物和氮化物(MXene)的表面及界面化学调控、太赫兹屏蔽领域取得重要进展。MXene作为二维材料的新兴成员,由于其金属导电性和可加工性,在能量转换/存储、光/电子学、电磁干扰屏蔽等领域受到了广泛关注。层间分子、表面基团和界面化学对调控MXene的性质具有重要意义。例如,由不同插层剂插层得到的单层MXene,电导率会相差几个数量级;不同的表面基团可以调控MXene的态密度和电子结构;MXene与氧气和水分子间界面作用极大影响着MXene的化学稳定性。肖旭团队围绕MXene的表面和界面调控关键科学问题取得了阶段性的进展,研究成果分别以“Simultaneously tuning interlayer spacing and termination of MXenes by Lewis-basic halides”和“High-temperature stability in air of Ti3C2Tx MXene-based composite with extracted bentonite”为题,在两个月内连续发表在Nature Communications上。

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  图1. MXene层间距和表面调控的文章封面

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图2. MXene界面调控的文章封面

  在表面化学调控方面,目前报道的绝大多数工作都致力于调控Ti3C2Tx MXene,而关于其他MXene(除了Ti3C2Tx)的表面化学调控工作虽然意义重大,但是鲜有报道,具有挑战性。肖旭团队提出低温共晶路易斯碱性卤化物中存在大量的自由阳离子和阴离子,MXene表面的-F基团通过亲核反应可以被熔融盐中去溶剂化的卤素离子取代,同时阳离子插入到层间扩大层间距(图3)。该方法可以同时实现MXene层间距和表面基团的调控,并且普适于多种MXene,对于MXene在光电子、能源等领域的应用具有重要的意义。

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  图3. LB-Ti3C2Tx的制备与表征。a-b, LB-Ti3C2Tx的制备原理图。c-d,多层Ti3C2Tx和LB-Ti3C2Tx的扫描电镜。比例尺为1 μm。e, 多层Ti3C2Tx和LB-Ti3C2Tx的XRD谱图。f,原子分辨率高角度环形暗场(HAADF) TEM图像。比例尺为1纳米。g, LB-Ti3C2Tx的能谱元素分析(线扫描)。h, Ti3C2Tx和LB-Ti3C2Tx的高分辨率Br 3d XPS光谱。

  针对MXene存在的高温稳定性问题,肖旭团队与文岐业教授团队、周柳江团队合作,设计出层层堆叠的Ti3C2Tx/膨润土(EB)的复合材料(MEB),利用界面化学调控思想,提出了氧竞争机制来解决MXene在氧气/水环境下的高温稳定性核心问题(图4)。理论和实验证明,高温稳定的膨润土具有与氧气分子更强的耦合作用,从而在复合材料中能够优先于Ti3C2Tx吸附O2分子。更重要的是,当纳米厚度的Ti3C2Tx/EB异质结中的EB饱和吸附氧气后,会进一步减弱后续O2分子中O-p轨道与Ti-d轨道的杂化作用,进一步抑制了Ti3C2Tx对O2分子的吸附。MEB潜在应用于高温氧化环境中的太赫兹电磁屏蔽,在大气中经过400℃高温煅烧6 h和600 ℃高温煅烧2 h,依然分别表现出50 dB和48 dB的电磁屏蔽效能,而Ti3C2Tx在相同条件下已完全氧化并丧失太赫兹电磁屏蔽性能。

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图4. Ti3C2Tx和MEB在氧气中的高温氧化行为示意图。

  近年来,肖旭团队围绕关乎二维信息功能材料与太赫兹技术领域发展的重大基础难题和应用瓶颈难题,开展了深入研究,取得了阶段性的创新成果。迄今为止,团队在Nat. Commun.,Adv. Mater.,Chem. Soc. Rev.,Adv. Optical Mater.,J. Am. Chem. Soc.,Adv. Funct. Mater.,ACS Nano,Angewandte Chemie等国际顶级期刊发表论文60余篇,其中16篇论文入选ESI高被引论文,1篇入选热点论文。Google Scholar被引9400余次,H指数41。肖旭入选2019-2021年Stanford-Elsevier全球全领域Top 2%科学家。

 

  论文链接:

  https://www.nature.com/articles/s41467-022-34569-y

  https://www.nature.com/articles/s41467-022-33280-2


编辑:李文云  / 审核:林坤  / 发布:陈伟