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材料学院陈俊松教授团队在Angewandte Chemie International Edition报道高效二氧化碳电解单原子催化剂设计新策略
文:吴睿 来源:材料学院 时间:2024-11-19 1009

  近日,材料与能源学院陈俊松/吴睿团队在Angewandte Chemie International Edition上发表了题为“Carbon Nanocage Supported Asymmetrically Coordinated Nickle Single-Atom for Enhanced CO2Electroreduction in Membrane Electrode Assembly”的研究性论文,报道了一种适用于膜电极组件(MEA)的中空多孔碳纳米笼负载的非对称配位Ni-NBr-C单原子催化剂。硕士研究生林蓥汐为论文第一作者,材料与能源学院陈俊松教授、吴睿副研究员与华中科技大学夏宝玉教授为论文共同通讯作者,电子科技大学材料与能源学院为第一署名单位。

  开发高效催化剂以在MEA中实现高效的CO2电还原(CO2RR)依然面临众多挑战。将气体扩散层集成到MEA系统中,可以有效解决CO2外部扩散的限制,并为提高活性位点的利用率及加快CO2RR过程中的传质速率提供必要条件。研究表明,通过优化Ni单原子的配位环境和载体结构,可显著提升催化剂的本征活性和选择性。此外,MEA中的气-液-固三相界面,特别是内部与外部扩散,是决定催化性能的关键因素。催化剂的微观结构如孔隙结构和纳米通道,对这些扩散过程至关重要。因此,理想的催化剂不仅要具备高催化活性,还应有丰富的纳米孔道结构,以满足MEA应用的实际需求。

图1.阴极催化剂的设计思路

  在本研究中,研究人员采用NaBr辅助的限域热解策略,开发出一种Ni单原子催化剂,该催化剂具有非对称配位的轴向NiN4Br位点,并将其锚定在Br/N共掺杂的中空碳纳米笼上。这一独特的设计显著提升了催化剂本征活性和传质效率。在MEA装置中,该催化剂展现出优异的催化活性,在50至350 mA cm−2的电流密度范围内保持了超过97%的CO法拉第效率。在350 mA cm−2的高电流密度下,Ni-NBr-C能够长时间运行(超过85小时),维持稳定的电池电压(2.66 ± 0.2 V),显示出其在工业规模应用中的巨大潜力。此外,有限元分析进一步证实,中空结构促进了CO2在阴极的有效扩散,确保了MEA内较高的CO2浓度,有利于提高MEA的性能。

图2. MEA性能及有限元模拟分析

  

  论文链接:https://doi.org/10.1002/anie.202414569


编辑:王晓刚  / 审核:李果  / 发布:陈伟