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材料学院夏川教授团队在Nature Communications报道电催化活性金属氢化物表面的高压合成策略
文:江秋 来源:材料学院 时间:2024-09-20 1542

  近日,材料与能源学院夏川教授团队在国际高水平期刊Nature Communications上发表了题为“Pressure-induced generation of heterogeneous electrocatalytic metal hydridesurfaces for sustainable hydrogen transfer”的研究性论文,报道了电催化活性金属氢化物表面的高压合成策略。材料与能源学院交流博士后罗赖昊、基础与前沿研究院刘芯言研究员为共同第一作者,材料与能源学院夏川教授为通讯作者。电子科技大学材料与能源学院为第一通讯单位。

  金属氢化物材料因其在各种能量转移和催化过程中发挥重要作用而备受关注。例如,自然界中生物酶催化过程的能量转移往往依托金属氢化物作为中间体,并伴随着复杂的质子和电子转移过程。如何实现类酶金属氢化物材料的人工合成并实现在催化反应中的应用是催化科学领域的一大挑战。目前,人工金属氢化物材料的合成往往使用具有高度还原性的供氢体,包括有毒的硅烷、膦烷和硼烷等。同时,也发展出采用气态氢通过超高压的手段将氢压入晶格间隙的方法,以及通过精准设计有机配体介导氢化物形成与转化。这些方法所需要的合成条件往往极为苛刻,合成过程十分复杂,严重限制了氢化物材料的应用与发展。针对以上问题,本研究提出在温和压力诱导下利用电催化水分解产生活性氢物种向金属体相的渗透过程,实现金属氢化物表面的合成。

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图1.压力诱导的电催化活性金属氢化物表面合成

  研究人员以二氧化碳电还原为模型催化反应,以高一氧化碳选择性的金属锌(Zn)为研究对象,通过压力诱导电合成手段制备金属锌氢表面(ZnHx),并观察到电还原反应产物选择性从一氧化碳到甲酸的转变。通过原位拉曼、反应动力学实验,研究人员揭示了在金属锌氢表面发生的类均相氢转移过程的二氧化碳氢化新路径。通过同位素标记实验,研究人员发现金属氢化物表面的氢原子参与到二氧化碳还原反应中,并能够通过水分解的Volmer过程补充。在高压条件下,研究人员还在金属镍、银、金等体系观察到类似的二氧化碳电还原反应选择性的改变,并在硝酸根电还原反应中验证了金属氢化物表面在促进深度加氢产物生成的能力。本研究为具有催化活性的金属氢化物材料合成提供了新手段,打破了贵金属钯氢(PdHx)作为唯一具有电催化加氢活性氢化物材料的研究现状,为加氢反应选择性调控提供了新的材料平台。

  论文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-024-52228-2

编辑:罗莎  / 审核:李果  / 发布:陈伟