近日，基础与前沿研究院崔春华教授团队在《Science Advances》上发表了题为“Hydrogen bond reorganizationactivates water radical chemistry for CO2-to-methane conversionunder geologically relevant pressures”的研究论文。该工作揭示了浅层地壳环境水衍生自由基驱动CO2转化为甲烷的非生物合成新路径，为生命起源、化石燃料生成及大气组分演化等重大科学问题提供了新的参考。基础与前沿研究院博士后李磊为论文第一作者，崔春华教授为论文通讯作者，电子科技大学基础与前沿研究院为论文第一单位。
甲烷作为天然气的主要成分，其地质来源是地球化学领域长期争议的焦点。传统观点认为，非生物甲烷的生成需要依赖高温、高压的极端地质环境或矿物催化剂。然而，这种观点难以解释地球浅层地壳广泛存在的甲烷矿藏。
研究团队以碳酸氢盐水溶液为反应体系，在低压（3 MPa）、常温（25℃）模拟温和地质条件，成功实现了甲烷及其它碳氢化合物的非生物合成。通过电子顺磁共振、原位拉曼光谱等证实，气压可重组水的氢键网络，并促进水合电子（e⁻aq）和氢自由基（•H）的形成。这些强还原性活性物种进一步触发CO2的活化与逐级加氢，最终转化为甲烷（如图1）。13CO2同位素标记实验证实了碳源于CO2。
该成果发现了水-气压活性关系，揭示了浅层地壳非生物甲烷成因，为地球早期大气与生命起源提供启示，也为碳资源循环利用开辟了基础科学方向。为理解天然碳氢化合物的形成机制以及人工碳封存与碳资源化利用提供了新的理论基础，对资源勘探和碳中和策略具有长远的启发意义。
图1 水自由基化学驱动地质甲烷生成示意图
上述研究得到了国家自然科学基金（22372027）项目的资助。
论文链接：https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.aee6105
崔春华，电子科技大学教授、博士生导师。2017年回国加入电子科技大学，致力于水的反应性研究。基于非平衡态统计力学，提出涨落化学理论框架，将水的自解离（质子转移）与自由基形成（电荷转移）统一于同一底层统计分布，揭示水的本征反应性。
李磊，电子科技大学基础与前沿研究院博士后。2024年博士毕业于电子科技大学基础与前沿研究院，师从崔春华教授。主要致力于水自由基化学在小分子转化中的作用机制研究。迄今以第一/共一作者身份在Nat. Chem.、Sci. Adv.、Angew. Chem. Int. Ed.、J. Am. Chem. Soc.、Chem. Sci.、J. Phys. Chem. Lett.等期刊发表论文。申请国家发明专利1项。主持国自然科学基金青年C类项目、中国博士后科学基金特别资助项目。担任Nat. Commun.国际期刊审稿人。
